近日,福州大学材料科学与工程学院、新能源材料与工程研究院(张久俊院士团队)在水系锌硫电池领域取得重要研究进展,相关成果以“Reconstructing interfacial electric double layer for efficient sulfur conversion reaction in aqueous zinc sulfur batteries”为题发表于综合类国际顶级期刊《Nature Communications》(影响因子15.7,中科院一区)。
发生在硫电极/电解质界面的双电层(EDL)在硫转化反应过程中的电荷转移和离子传输过程中起着关键作用。通常,当硫电极与水性电解质接触时,吸附的阴离子和水分子位于内亥姆霍兹平面(IHP),溶剂化的Zn²⁺位于外亥姆霍兹平面(OHP)。在锌硫电池中,硫还原反应将涉及Zn²⁺从OHP转移到硫电极表面,同时伴随着电子从电极转移到硫纳米颗粒以实现相转化为ZnS。由于界面润湿性差,EDL区域内的Zn²⁺传输/转移将主导阴极硫还原反应的动力学。因此,调控界面EDL结构和Zn²⁺排列方式为促进硫转化提供了内在的设计原则。
基于此,该研究开发了一种通过引入ZnI₂和有机共溶剂N,N-二甲基甲酰胺(DMF)的混合电解质,其中碘化物有助于催化ZnS的氧化,而DMF共溶剂可有效促进硫还原反应。通过结合原位拉曼光谱、电化学阻抗谱和理论计算/模拟,研究表明DMF分子优先吸附在硫电极表面,并与Zn²⁺发生强相互作用,从而重构界面双电层,形成贫H₂O的内亥姆霍兹平面和富Zn²⁺的外亥姆霍兹平面。这不仅有利于界面Zn²⁺传输以促进硫转化反应,还抑制了H₂O诱导的副反应。组装的锌硫电池表现出长期循环稳定性,在2C(即3.34 A g⁻¹)下经过1000次循环后容量衰减率为0.034%/圈。该研究深化了对硫电极/电解质界面的基本理解,并为调控界面EDL以开发具有低极化和长循环寿命的先进水系锌硫电池提供了合理的科学依据。
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我院雷杰副教授为论文的第一作者,2023级硕士研究生林建东为第二作者。福州大学材料科学与工程学院、新能源材料与工程研究院为第一单位。论文通讯作者为福州大学左银泽副教授、颜蔚研究员和张久俊院士。论文获得国家自然科学基金青年项目(22409029)、国家自然科学基金外国资深学者研究基金(22250710676)、福建省自然科学基金(2024J01354)、福州大学科研基金(511336, 511338) 以及贵重仪器设备开放测试基金(2024T005, 2024T009)支持。
文章信息:Jie Lei, Jiandong Lin, Yinze Zuo, Yong Yan, Yue Lu, Rongxin Gao, Peining Lin, Mingquan Liu, Hao Yan, Wei Yan & Jiujun Zhang. Reconstructing interfacial electric double layer for efficient sulfur conversion reaction in aqueous zinc sulfur batteries. Nat. Commun. 16, 10144 (2025).
论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-025-64974-y.

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