近日，福州大学材料科学与工程学院郑琦正副教授与厦门大学孙世刚院士、廖洪钢教授团队、华中科技大学黄云辉教授团队等在锂硫电池界面反应过程研究中取得重要研究进展，相关成果以“Revealing competitive interfacial reactions in high-energy Li–S batteries”为题发表于国际顶级期刊《Nature》。

锂硫电池具有高理论能量密度、硫资源丰富和成本低等优势，是下一代高比能储能电池的重要体系。然而，从实验室走向实际应用，锂硫电池仍面临一个关键难题：如何提升其在高硫载量和贫电解液等接近实用化条件下的电化学性能？核心挑战在于，贫电解液会显著提高界面处多硫化锂浓度，使电池反应不再遵循传统的“反应物扩散到电极表面并快速发生电荷转移”简单模型。特别是绝缘性的硫化锂在充放电过程中不断沉积和溶解，形成复杂、动态、非均一的界面层。这一界面层不仅长期制约锂硫电池的能量密度、快充能力和循环稳定性能，同时也难以被直接观测和研究。

 

图1. 直接观测界面竞争反应途径

针对上述问题，研究团队运用电化学原位液相透射电子显微镜，通过耦合电解液环境和外加电场，实现了对锂硫电池界面反应纳米尺度动态反应的高分辨实时动态成像。研究发现，放电过程中多硫化锂会持续富集于电极界面，并因局部高浓度诱导相分离，形成类液团结构。这一结构不仅是多硫化锂的局部富集区，更可作为界面反应中的“临时能量仓库”和“电荷传递驿站”，参与硫化锂的成核、生长与再溶解过程。进一步研究表明，硫化锂沉积存在两条竞争路径：电极材料—电解液界面上的表面介导成核，以及已有硫化锂—电解液边界处的溶液介导生长。前者决定硫化锂“从哪里开始长”，后者决定其“能否继续长厚”，两者的动态平衡共同影响硫转化反应的效率与稳定性。与传统认为多硫化锂聚集主要导致穿梭效应不同，研究结果指出，在受限高浓度界面环境中，多硫化锂聚集体可促进集体电荷转移和快速硫转化。理论计算表明，聚集会改变多硫化锂的几何构型、轨道分布和电子态，使分子轨道能级间隙缩小、费米能级附近可参与电荷转移的电子态增多，从而形成更有效的电荷接受与传递通道。基于这一认识，研究提出通过调控多硫化锂浓度、硫含量和电极界面结构，在表面成核与溶液生长之间建立平衡，实现高效硫转化。该策略使高载硫电池在4 mg_S cm^–2下循环400周后容量保持率达82.3%，并在26.8 mA cm^–2下实现约15分钟快充，保持766 mAh g^–1容量。该成果不仅为高比能、快充锂硫电池设计提供了依据，并且为复杂电化学界面研究提供了新的机制框架：通过实时成像捕捉界面动态反应过程，再结合电化学行为验证和理论计算，进而实现微观界面行为与宏观电池性能的统一关联。

论文第一作者是周诗远博士（厦门大学2024届博士），华中科技大学裴非研究员（厦门大学2023届博士），以及福州大学郑琦正副教授（厦门大学2025届博士）。福州大学材料科学与工程学院为合作单位。本篇论文获得到了国家自然科学基金等项目的支持。

论文链接：https://doi.org/10.1038/s41586-025-09473-2