我院万宇驰副教授在顶级期刊《Energy & Environmental Science》发表研究成果

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发布时间:
2025-04-15
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  近日,福州大学材料科学与工程学院、新能源材料与工程研究院万宇驰副教授电催化硝酸根还原领域取得重要研究进展,相关成果以“Interfacial hydrogen bond modulation of dynamic catalysts for nitrate electroreduction to ammonia”为题发表于国际顶级期刊《Energy & Environmental Science》(影响因子32.4,中科院一区)。

氨(NH3)作为一种清洁氢源,同时也是化肥、化工生产的主要原料,然而其工业合成主要依赖于高能耗、高碳排放的Haber-Bosch技术。电催化硝酸根还原(NO3-RR)可以利用绿色电能同时实现清洁的氨合成和工业废水处理,实现变废为宝。钴基催化剂由于其适当的NO3-吸附能力和快速的NO2-去除能力,被认为是一种极具潜力的电化学合成氨催化剂。然而,钴基催化剂在电催化NO3-RR过程中通常会发生重构,重构过程不可逆且难以调控。且电催化NO3-RR涉及多步质子耦合电子反应过程,其中氢化步骤需要持续供应活性氢(*H),目前界面氢键对NO3-RR性能的影响尚未得到充分解释。因此,亟需进一步探索钴基催化剂的动态重构机制以及界面氢键调控对NO3-RR电化学加氢合成氨性能的影响。

该工作采用了Cr掺杂策略以调控Co基动态催化剂界面氢键相互作用,从而促进电催化NO3-还原合成氨。所制备的Cr掺杂Co基动态催化剂在-0.4 V vs. RHE下的产氨法拉第效率达到97.36%,在-0.7 V vs. RHE下的产氨速率达到58.92 mg h-1cm-2。原位表征和理论计算结果表明,Cr掺杂可以调控Co基催化剂的重构过程,形成Co(OH)2与金属Co的动态平衡。同时界面H2O与Cr-Co(OH)2表面的强氢键作用促使H2O网络中形成更多的自由水并促进H2O的解离,形成*H以加速在金属Co位点上NO3-的加氢过程,从而提升电催化NO3-RR合成氨性能。

  福州大学材料科学与工程学院、新能源材料与工程研究院为第一单位。论文得到福州大学张久俊院士、颜蔚教授和清华大学吕瑞涛教授的共同指导,获得国家自然科学基金外国资深学者研究基金团队试点项目、青年项目及福建省自然科学基金面上项目支持。