近日,福州大学材料科学与工程学院、新能源材料与工程研究院万宇驰副教授在电催化硝酸根还原领域取得重要研究进展,相关成果以“Modulated metal-support interactions for efficient nitrate electroreduction at positive potentials”为题发表于国际顶级期刊《Nature Communications》。
可再生能源驱动的电催化硝酸根还原反应(NO3-RR)为将NO3-升级转化为NH3提供了一条环境友好的路径。然而,大多数NO3-RR催化剂的工作电位低于0 V(vs. RHE),远低于其理论电位(0.69 V vs. RHE),导致能源效率低(<40%)、综合能耗高。为推进电化学硝酸根还原的工业化进程,亟需开发能在正电位下工作的高性能催化剂,以提高硝酸根电还原的能源效率并降低能耗。NO3-吸附是决定NO3-RR反应进行的第一步。过强的吸附会导致活性位点中毒,而过弱的吸附则会阻碍后续的还原步骤。NO3-吸附后,NO3-RR路径需经历连续的九步加氢反应,这需要持续的活性氢(*H)供给。然而,通过单一的催化剂调控策略以协同优化NO3-吸附与水解离仍具有挑战性。
该工作提出了一种普适的自腐蚀策略合成了金属氢氧化物负载Ru团簇催化剂。其中,Co(OH)2负载Ru团簇(Ru-Co(OH)2)催化剂在+0.2 V vs. RHE的正电位下实现了49.5%的能量效率,并在+0.1 V vs. RHE下达到接近100%的高法拉第效率。此外,在膜电极(MEA)电解槽中,Ru-Co(OH)2催化剂在200 mA cm-2电流密度下实现长达1200小时的NO3-RR稳定性测试。TEA经济性分析证明了Ru-Co(OH)2催化剂具备优异的商业化价值。原位表征与理论计算表明,该策略可通过调控金属-载体相互作用同时优化NO3-吸附与水解离过程。此外,组装的可充电Zn-NO3-/乙二醇电池系统在废弃物处理和能量转换方面显示出巨大的潜力。
硕士研究生唐羿翔为第一作者,福州大学材料科学与工程学院、新能源材料与工程研究院为第一单位。论文得到福州大学张久俊院士、颜蔚教授和万宇驰副教授的共同指导,获得国家自然科学基金青年项目、外国资深学者研究基金、福建省自然科学基金面上项目支持。
论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-026-69802-5

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